近日，南方科技大学材料科学与工程系教授李贵新课题组在基于超构表面的非线性光学矢量全息成像领域取得重要进展。在该研究中，超构表面由在近红外波段存在等离激元共振效应并且具有三重旋转对称性的金超构单元组成。根据非线性光学几何相位原理，在线偏振飞秒激光泵浦下，超构表面上产生的左旋、右旋倍频光的振幅和相位可被同时调控。结合计算全息和逆向设计方法，可产生具有任意偏振分布的倍频光学全息图像。相关成果以“Nonlinear vectorial holography with quad-atom metasurfaces”为题发表于《美国国家科学院院刊》PNAS上。

自从诺贝尔物理学奖获得者Dennis Gabor提出光全息术的概念以来，全息技术在先进显微成像、数据存储、显示、光镊、光通信、量子科学等诸多领域已取得了广泛应用。在过去几十年中，矢量偏振全息成像始终吸引着科学家们的注意力。人们基于偶氮苯、卤化银材料、液晶聚合物等各向异性光学材料，发展了偏振敏感的光全息器件。然而，这类方法通常受光的工作波长的限制，且一般只利用正交偏振光重建两幅图像。光学超构表面的出现为矢量偏振全息技术的发展带来了新的契机。光学超构表面是一类由亚波长尺寸的金属或介质超构单元组成的平面光学器件，已被广泛用于调控光的偏振、相位、振幅等自由度。与传统的光敏各向异性材料相比，其工作波段可以覆盖紫外、可见、红外、太赫兹等波段。这些特性使得光学超构表面在矢量全息成像应用中具有明显的优势。人们通过将几何相位与共振相位、拓扑相位相结合，实现了高效率正交圆偏振编码的全息成像。此外，人们基于偏振编码的超构表面展示了多路输入输出光学全息成像的能力。近来，科学家们报道了基于多原子超构分子和琼斯矩阵全息术的光学超构表面，在单束线偏振光照射的情况下，实现了任意偏振分布的光学矢量全息成像。

在非线性光学领域，根据非线性光学几何相位原理，可实现对具有三重旋转对称性的等离激元超构单元上倍频光的相位的连续调控。我们此前发展了同时在实空间与傅里叶空间对超构表面上产生的倍频光进行波前调控的方法，并实现了基于非线性光学超构表面的图像存储与全息成像功能。其主要原理是：通过将两个具有三重旋转对称性的超构单元组成“双原子”超构单元，实现了对倍频光的相位、偏振和振幅的同时调控。 在非线性光学全息成像研究中，实现对光的强度和偏振的空间分布实现任意调控具有很高的难度。

本文报道了一种基于几何相位超构表面的非线性光学矢量全息成像方法。如图1所示，在近红外波段线偏振飞秒激光泵浦下，具有等离激元共振效应的金超构单元辐射出携带几何相位的倍频光。通过控制超构分子中四个超构单元的转角，可分别实现对所产生的左、右旋圆偏振倍频光的振幅和相位的调控。通过进一步结合全息计算和逆向设计方法，可产生任意偏振分布的倍频光全息图像。

图1.基于几何相位超构表面的非线性光学矢量全息成像。在线偏振飞秒激光泵浦下，由具有三重旋转对称性的金超构单元组成的四原子超构表面 (quad-atom metasurface)，可产生任意偏振分布的倍频光全息图像。

如图2所示，通过设计由四个超构单元构筑的四原子（quad-atom）超构分子，可同时控制所产生的右旋和左旋圆偏振倍频光的相位和振幅。基于这类超构表面设计思想，实现了对倍频光的偏振参数（主轴角ψ和椭圆角χ）的任意调控。

图2.非线性四原子超构表面的设计原理。（A）四原子超构表面的示意图。上下两行各有一对具有三重旋转对称性的超构单元，可分别用于控制所产生右旋和左旋圆偏振倍频光的振幅和相位。（B）主轴角ψ和椭圆角χ可分别由右旋和左旋圆偏振光的相位和振幅表示。（C）偏振参数可表示出庞加莱球上任意一点的偏振状态。

如图3所示，对于在空间中不同区域具有不同偏振态的全息图像，我们结合Gerchberg-Saxton算法和逆向设计方法计算出了倍频光的相位分布。在该工作中旗帜形状的全息图像包含两种圆偏振和两种椭圆偏振状态。理论上，利用此方法可以在倍频光全息图像中实现任意偏振态的分布。然后，通过电子束光刻、真空镀膜等纳米加工工艺，在镀有透明导电薄膜的玻璃基底上制备了具有等离激元共振效应的金超构表面全息成像器件。根据理论计算和实验测量得到的偏振参数，即主轴角ψ和椭圆角χ的分布，实现了基于四原子超构表面的非线性光学矢量全息成像。

图3.非线性光学矢量全息图像。（A）作为目标的旗帜图形以及设计的偏振态的分布。（B, C）对应于右旋、左旋圆偏振状态的倍频光相位分布。（D）金超构表面的电子显微镜图像。虚线框表示一个四原子超构分子。比例尺：500 纳米。（E-H）理论计算、实验测量所得的主轴角ψ与椭圆角χ的分布。

本文提出了一种基于几何相位原理的四原子非线性光学超构表面，并成功实现了非线性光学矢量全息成像。通过金超构单元的转动方向，可对所产生倍频光的偏振、相位和振幅等光场自由度进行调控。结合Gerchberg-Saxton算法和逆向设计方法，验证了可编码多种偏振态的非线性光学矢量偏振全息成像技术。本工作所提出的非线性光学超构表面的设计有望在非线性微纳光源、高容量光信息存储、光学加密等领域取得重要应用。

南科大材料科学与工程系博士生毛宁斌、张冠卿，博士后唐宇涛为该论文共同第一作者，李贵新为论文通讯作者，博士生李阳、胡子贤、张学才，高级研究学者李敬辉，香港浸会大学教授谢国伟等参与了该研究。南科大是论文第一单位。研究工作得到了国家自然科学基金委员会重大研究计划、中以国际合作项目、张江实验室、广东省珠江人才计划、深圳市科创委的支持。

论文链接：https://www.pnas.org/doi/full/10.1073/pnas.2204418119