近日，南科大材料科学与工程系（简称“材料系”）副教授李贵新课题组与伦敦国王学院物理系教授Anatoly Zayats课题组等在Nano Letters杂志合作发表了题为“Giant Enhancement of Second-Order Nonlinearity of Epsilon-near-Zero Medium by a Plasmonic Metasurface”的最新研究成果。

非线性光学效应在频率转换、全光开关、电光开关等领域有着重要应用，传统非线性光学晶体在激光频率转换领域已取得巨大成功。然而，随着光学计算、量子光学芯片等领域的不断发展，如何将非线性光学功能集成于微小尺寸的芯片上是光电集成领域的重要科学技术问题。近年来，光学超构表面的出现为设计与实现特定光场调控功能的新型非线性微纳光学元件提供了很好的契机。由于光在金属超构材料的传播过程中，能量会被金属结构散射、吸收而剧烈衰减，从而限制了其实际应用。为解决此问题，人们不断探索各种物理机制以提高超构功能基元的非线性光学转换效率。例如，利用金属、介质超构功能基元中的电、磁共振或者将有机半导体、量子阱与等离激元共振超构表面结合，可极大地提高非线性光学转化效率。

图1：Au-ITO非线性光学超构表面及有二氧化硅间隔层的对照样品。

介电常数趋于零（ENZ）的材料为提高非线性光学转换效率提供了新的思路。例如，透明导电的氧化铟锡（ITO）和铝掺杂氧化锌（AZO）等ENZ材料是近年来大家广泛关注的一类新型非线性光学介质。当光进入到介电常数接近零的材料中时，根据电位移矢量的连续性条件可知，其垂直于界面的电场分量在ENZ介质中会获得极大的增强，从而增强谐波辐射、克尔效应等非线性光学效应。这就要求采用斜入射或者纳米天线将入射光的电场耦合到垂直于界面的方向上。

图2：(a-b)为相应超构表面的电子显微镜图像(比例尺：500 nm)；(c-d)为样品的线性光学透射谱，二者在ITO薄膜的ENZ波段附近有相似的线性响应； (e-f)为实验测得的随波长变化的二次谐波辐射强度，LCP/RCP为泵浦光(FW)和倍频光(SHG)的左旋、右旋圆偏振态。

在该研究中，研究团队设计了工作在近红外波段的Au-ITO非线性光学复合超构表面。在泵浦光垂直入射的条件下，超构表面上产生的非线性二次谐波的强度相比于ITO薄膜本身有近10000倍的增强。其主要机理包括：（1）具有三重C3旋转对称性的金超构单元的表面等离激元共振在Au-ITO界面处可产生极强的局域电场，并且将泵浦光的平行于界面的电场分量高效地耦合至垂直界面的方向；(2) 根据电位移矢量的连续性边界条件，ITO薄膜中垂直界面的电场分量，将极大地获得增强，从而在ENZ波段附近提高ITO中二次谐波的转换效率；(3) 金超构单元的空间对称特性，可使得ITO薄膜中的泵浦光场分布具有中心反演对称破缺的性质。因此，这类复合超构表面中二次谐波辐射的增强效应与偏振选择定则在ENZ条件下依然适用。这为在亚波长尺度下实现对非线性微纳光学元件中的光场调控奠定了重要基础。

量子科学与工程研究院研究助理教授邓俊鸿与材料系博士生唐宇涛为论文并列第一作者，李贵新和Anatoly Zayats为该论文的共同通讯作者，南科大为该论文的第一单位。研究工作得到了国家自然科学基金面上项目、国家自然科学基金重大研究计划培育项目的资助。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c01810

供稿：材料科学与工程系

               李贵新课题组光学材料与超构材料实验室

编辑：程雯璟

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